Dal momento in cui la dodicenne Misaki Suzuhara arriva per la prima volta a Tokyo per vivere con sua zia, si ritrova travolta dal fantastico mondo di Angelic Layer, un frenetico gioco high-tech in cui le bambole chiamate "Angeli" sono controllate dai pensieri del loro operatore, o "Deus". Scoprendo che i suoi nuovi amici sono interessati a Angelic Layer quanto lei, Misaki costruisce il suo angelo, Hikaru, e inizia a competere in battaglie in cui la volontà e la determinazione contano molto più delle dimensioni e della forza. Le competizioni saranno agguerrite e, con i campionati nazionali che si profilano all'orizzonte, c'è da scommettere che non tutti quelli che Misaki incontrerà saranno dalla sua parte. Riuscirà Misaki a gestire la pressione di una competizione senza sosta mentre lotta per adattarsi alla vita in una città sconosciuta?